На 20 април 1968 година на стадион "Сан Паоло" в Неапол дебютира в националния отбор на Италия в квалификационния мач за европейско първенство срещу България (2:0). Същата година "Скуадра адзура" стана европейски шампион.

Дино Дзоф продължава да е носител на световния рекорд по недопускане на гол в национален отбор, запазвайки вратата на Италия "суха" в продължение на 1142 минути игрово време през периода от 20 септември 1972 до 15 юни 1974 година. Той е първият играч достигнал и задминал границата на стоте мача в "скуадра адзура" със 112 участия.
През 2004 година Пеле включи Дзоф в списъка на ФИФА на най-добрите 125 все още живи футболисти. Тогава вратарят бе обявен за "Златен играч" на УЕФА. Заема 49-о място в класацията на списание "Уърлд сокър" за най-добрите футболисти на 20-и век.

След приключване на състезателната кариера през 1983 година беше селекционер на олимпийския състав на Италия 1986-1988 година и на националния отбор 1998-2000 година, както и треньор последователно на Ювентус, Лацио и Фиорентина.